2001年1月14日，與中居正廣、上川隆也、原沙知繪等一同主演的醫學愛情劇《白影》首播，竹內結子在劇中扮演內心剛強的護士“誌村倫子”，仰仗該人物取得了第11屆TV LIFE年度日劇大賞、2001年日劇讀者大賞最佳女主角獎以及第9屆橋田賞新人獎;4月12日，與長瀨智也、鈴木杏樹、宇津井健協作出演的家庭喜劇《女婿大人》開播，竹內結子扮演賢惠、溫順的小嬌妻“新井櫻子”;10月7日，與堂本剛、田中直樹聯合出演的芳華校園劇《熱血教師》播出。

　　2002年7月1日，竹內結子領銜主演的家庭愛情喜劇《午餐女王》首播，她在劇中扮演具有開暢性格的女孩“麥田夏美”，仰仗該人物取得了第34屆日劇學院賞女主角獎。

　　2003年1月18日，等等草剪剛主演的奇幻愛情電影《黃泉歸來》上映，竹內結子扮演一貫懇求自己死去的戀人能夠複生歸來的“橘葵”，由此取得了第27屆日本電影學院獎最佳女演員提名，4月13日，與阿部寬領銜主演的電視劇《笑顏的規則》播出，竹內結子扮演無論遭遇什麼都盡力向前看、總是懷著一顆達觀的心的“倉澤祐美”。

　　2004年1月12日，與木村拓哉一同主演的芳華愛情勉勵劇《冰上戀人》開播，竹內結子扮演男友出國留學而失去聯絡，遲遲無法開端新戀情的“村瀨亞樹”，該劇最高收視率達28.0%;10月30日，與中村獅童、武井證聯袂出演的奇幻愛情片《現在，很想見你》上映，竹內結子出演在旱季到來時複生的“秋穗澪”，仰仗該人物取得了第28屆日本電影學院獎最佳女主角提名。也因為該片，竹內結子與演員中村獅童相戀。

　　2005年1月17日，與內野聖陽、黃川田將也、小林聰美等協作主演的愛情喜劇《不愉快的基因》開播，竹內結子在劇中扮演對昆蟲的熱愛幾乎超越一切的生物研究所研究員“倉井仁子”，並因此取得了第9回日刊體育日劇大賞最佳女主角獎;10月29日，與妻夫木聰、高岡蒼佑聯合出演的愛情電影《春之雪》上映，竹內結子扮演傳統的古典佳人“綾倉聰子”，由此取得了第28屆日本電影學院獎最佳女主角提名。

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